浙江大学与国内合作者在笼目晶格材料研究中取得重要进展

技术研究 浙江大学 2024-08-29 10:46

近日,浙江大学物理学院曹光旱研究组联合中国科学院物理研究所程金光、周睿等多个研究组在笼目晶格材料研究中取得了重要进展。研究团队首次合成、表征了新型铬基笼目晶格反铁磁体CsCr3Sb5,并通过压力调控,在磁有序消失的临界点附近观察到超导电性。该结果为进一步探寻笼目晶格中的新颖量子态、理解非常规超导机理提供了崭新的研究平台。相关成果以“Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal”为题发表在《Nature》期刊上。 

超导研究百余年来长盛不衰。早年发现,很多非磁元素金属及合金都是超导体(当代被称为常规超导体)。常规超导来源于电-声子耦合:超导体中传导电子借助晶格振动产生有效吸引,发生两两配对;配对电子(又称“库伯对”)同时发生相干、凝聚,形成一种宏观量子态—超导态。由于磁性元素往往拆散库伯对,因而磁性元素及其合金一般不会产生超导电性。上世纪70年代末至80年代,超导研究进入新的阶段。人们在包含有稀土磁性元素的“重费米子”化合物体系中观察到超导电性。一些含有Cu2+自旋的层状氧化物竟然具有比常规超导体高得多的超导临界温度(Tc),因之被称为“高温超导体”。2008年,人们又在含磁性铁元素的层状材料中发现了高温超导电性。这些新发现的“非常浙江大学与国内合作者在笼目晶格材料研究中取得重要进展规超导体”中的传导电子是如何配对、凝聚从而产生超导电性的?这是当今凝聚态物理领域的重大研究课题。目前,已发现的非常规超导体系很有限(相比之下,常规超导体则数以千计)。探索并研究全新的、具有代表性的非常规超导材料体系对于解决非常规超导机理的重要性不言而喻。 

理论预言在磁性三角(或六角)晶格体系中有可能实现非常规超导电性。笼目晶格是一种特殊的六角晶格。它一般具有几何阻挫、拓扑能带以及量子干涉效应等特征,近年来备受研究者关注。2019年钒基笼目晶格材料AV3Sb5 (A=K, Rb, Cs)的发现引发了凝聚态物理领域的新一轮研究热潮。该材料展现出超导电性、“非常规”电荷密度波、“反常”霍尔效应、配对密度波、电子向列序和时间反演对称性破缺等令人眼花缭乱的呈展现象。然而,该体系的电子关联性较弱,其中的钒元素没有磁性。一般认为,其超导电性仍然是来源于常规的电-声子配对机制。 

曹光旱研究团队经过长期实验摸索,通过大幅改变助溶剂配比,成功生长出铬基笼目结构CsCr3Sb5单晶。样品的电阻、磁化率、比热以及核磁共振等测量分析表明该新材料是一种强关联“坏金属”(类似于铁基超导体母体材料),具有自旋密度波(一种磁有序)转变,这些与上述钒基笼目体系显著不同。第一性原理计算表明,CsCr3Sb5的费米能很靠近量子干涉相消导致的平带,而钒基体系中的费米能则位于范霍夫奇点附近。

浙江大学与国内合作者在笼目晶格材料研究中取得重要进展
图1 竹筐中的笼目图案(a)、铬基笼目材料的晶体照片(b)、CsCr3Sb5中的二维笼目晶格(c)以及铬基和钒基材料电子结构的比较(d)。

非常规超导体一般都具有与磁性相联系的普适电子相图。通过调节控制参量(化学掺杂、压力、电场等),磁有序可被逐渐压制,随之出现非常规超导电性。本工作揭示出铬基笼目晶格体系也具有类似的电子相图:通过施加压力,磁有序或密度波序被逐渐抑制,直至出现超导电性。值得一提的是,最高Tc (6.4 K)出现在磁有序消失的压力点(亦被称为量子临界点,QCP)附近,此时的上临界磁场超过泡利顺磁极限。同时,高温正常态显示出非费米液体(或者叫做奇异金属)行为。此外,非常规超导体的另一显著特征是它的Tc/TF值(TF为费米温度)往往远高于常规超导体。的确,新发现的铬基笼目超导体CsCr3Sb5的Tc/TF估算值与典型非常规超导体相当。总之,该强关联磁性笼目体系展现出非常规超导体的许多共性特征,对它的深入研究将有助于解决非常规超导机理问题。

浙江大学与国内合作者在笼目晶格材料研究中取得重要进展
图2 (a) 非常规超导体的普适电子相图示意图;(b) 铬基笼目超导体CsCr3Sb5的电子相图。 
浙江大学与国内合作者在笼目晶格材料研究中取得重要进展
图3 常规超导体与非常规超导体按照超导转变温度Tc及费米温度TF的分布。铬基笼目超导体CsCr3Sb5的Tc/TF值与典型非常规超导体相当。

浙江大学/浙江工业大学刘艺博士、中国科学院物理研究所刘子儀副研究员、杭州师范大学/上海大学鲍金科副教授为论文的共同第一作者,中国科学院物理研究所周睿特聘研究员、程金光研究员以及浙江大学曹光旱教授为共同通讯作者。合作者还包括浙江大学研究生吉良雯、武思祺、柴万力、卢佳依、刘长超同学以及刘继永实验师、陶前博士、曹超教授、许祝安教授等,中国科学院物理研究所研究生申沁鑫同学、杨芃焘副主任工程师、罗军副研究员、杨杰副研究员、王铂森副研究员等,浙江工业大学许晓峰教授,西湖大学研究生杨武璋同学和任之研究员,湘潭大学蒋好博士,以及杭州师范大学徐陈超博士等。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、浙江省重点研发计划、中国科学院先导B专项和青年创新促进会项目的支持。论文中的高场核磁共振实验和高压物性测量是在国家重大科技基础设施-综合极端条件实验装置(SECUF)上完成的。