国家纳米科学中心在堆叠角度调控双层WS2激子迁移率研究方面取得新进展

国家纳米科学中心刘新风研究员团队,联合湖南大学潘安练教授团队在双层WS2中堆叠角度依赖的激子迁移率方面取得新进展。研究团队提出了一种削弱衬底效应、增强激子扩散的转角堆叠双WS2体系。研究团队通过稳态/瞬态光学技术(荧光/吸收光谱、拉曼与瞬态光谱及成像系统)系统表征了层间耦合的强度及其对材料性能的影响,发现强层间耦合显著增强了激子的去局域化和扩散传输。相关成果发表在《Nano Letters》杂志上(DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c00027),并以Supplementary Cover形式在线发表。

二维过渡金属硫化物(TMDs)由于其原子级厚度、合适的带隙以及显著的载流子迁移率,被认为是开发下一代微电子和光电子设备的理想材料。然而,单层TMDs的本征特性,如较低的态密度和量子限制效应,限制了其在高性能器件中的应用。为此,科研人员探索了多种提升迁移率的策略,包括高质量薄膜的外延生长、化学掺杂以及介电调控等。相比之下,双层TMDs在态密度和材料稳定性方面表现出显著优势,然而,其迁移率提升的确切机制仍需进一步阐明。此外,TMDs的电子性质高度依赖于层间堆叠模式,其中层间耦合和莫尔势对材料性能起到关键作用。研究发现,不同的堆叠角度(如3R相的0°和2H相的60°)会对材料迁移率产生显著影响,但莫尔势与层间耦合在调控双层TMDs迁移率方面的协同作用机制尚未完全明确。现有的研究虽已分别揭示了莫尔势和层间耦合对激子迁移的独立影响,但它们的相互作用以及对实际器件性能的综合调制机制仍需深入探究。

国家纳米科学中心在堆叠角度调控双层WS2激子迁移率研究方面取得新进展
图 1. 具有不同堆叠角度的双层WS2中的激子传输和结构特性。(a)双层WS2中的激子传输示意图。在激发下,激子在层间分离,层间耦合由红色条带表示。(b)0°(上图,刻度线:1 nm)和25°(下图,刻度线:2 nm)样品的高分辨率TEM图像。莫尔纹清晰可见。(c)不同扭曲角度下双层WS2的室温稳态反射光谱。与25°样品相比,0°和60°样品的激子吸收峰有明显的重移,表明层间耦合更强。(d)0°和25°样品的拉曼光谱,分别拟合了面内E2g模式和面外A1g模式。插图显示了A1g峰的振动模式。(e)0°和25°样品在室温下的光致发光光谱。红色区域突出显示了间接带隙重组位置。

基于瞬态反射成像(TRM)技术,研究团队首次系统性地揭示了堆叠角度对激子迁移率和扩散长度的调控作用,实验结果显示,在0°堆叠时,迁移率和扩散长度分别达到最大值87.3 cm2/V s和~1.06 mm。为进一步阐明莫尔势对激子迁移率的调控机制,研究团队还利用热激活模型对莫尔势阱进行了系统拟合,得到平均莫尔势深为16.7 meV,揭示了莫尔势对激子迁移率的控制作用。最后,通过对瞬态反射光谱(TRS)的深入分析,研究团队阐明了堆叠角度通过调制层间耦合强度和莫尔势深度,协同界面衬底作用,最终调控激子的动力学和扩散行为。该研究为理解二维材料中激子动力学的调控机制提供了重要理论支持,同时也为设计高性能二维光电设备提供了关键实验依据和优化思路。

国家纳米科学中心在堆叠角度调控双层WS2激子迁移率研究方面取得新进展
图 2. 双层WS2的瞬态反射显微镜和迁移率分析。(a)0°堆叠双层WS2样品的光学图像,红色虚线圆圈表示瞬态反射成像实验中的泵浦区域。(b)瞬态反射成像在不同时间间隔内的变化。(c)不同时间的反射成像的横向轮廓。(d)(c)中高斯拟合提取的高斯分布方差的变化。(e)单层和其他不同角度的激子/载流子迁移率数据,我们的数据用五角星符号表示,前人研究的迁移率数据作为对比。
国家纳米科学中心在堆叠角度调控双层WS2激子迁移率研究方面取得新进展
图 3. 莫尔势对25°堆叠角的双层WS2中激子扩散的影响。(a)不同堆叠角度莫尔势的示意图。(b)0°和25°叠角双层WS2的功率依赖迁移率拟合。(c)0°和25°样品的功率依赖迁移率对比。(d)25°叠层样品在0.13 μJ/cm2、0.27 μJ/cm2和0.33 μJ/cm2泵功率下的随功率变化的瞬态反射光谱。(e)以红色实线为拟合数据的激子动力学。(f)双指数拟合得出的寿命,实线为引导线。

国家纳米科学中心联合培养博士生钟阳光为文章第一作者,刘新风研究员、潘安练教授、岳帅副研究员,陈舒拉教授为通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、中国科学院战略性先导研究计划、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等项目支持。