北京大学与合作者在二维材料少激子室温强耦合领域取得重要进展
北京大学物理学院现代光学研究所、人工微结构和介观物理国家重点实验室“极端光学团队”许秀来教授和龚旗煌院士团队与合作者在实验上构建了一种等离激元纳腔和一维缺陷态光子晶体微腔耦合的新型混合腔,显著增强了室温下的光与物质相互作用,为纳米尺度量子光学研究带来了新的思路。该成果以“布洛赫表面波调制等离激元纳腔增强光-物质相互作用”( Enhanced Light–Matter Interaction with Bloch Surface Wave Modulated Plasmonic Nanocavities )为题,在线发表于《纳米快报》(Nano Letters)。
当半导体中激子跃迁与光学微腔之间的光子交换速率大于他们的平均损耗时,耦合系统就会进入强耦合状态并形成激子极化激元(exciton-polariton)的准粒子,其兼具光子小的有效质量、快的传播速度和长程时空相干等优异特性,同时也在物质层面加强了粒子间的相互作用。当参与耦合的激子数目被进一步降低,达到少激子甚至是单激子水平时,耦合体系属于腔量子电动力学研究的范畴。该体系可用来实现基于单激子或多激子态的非线性光子阻塞、极化激元激光或极化激元开关等,有望提升量子光学、量子信息科学等领域的发展。
在室温下实现少激子甚至单激子水平的强耦合对于开发室温量子器件至关重要,二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)材料因其同时具有原子级的厚度、良好的光学稳定性和室温稳定发光等优势,被认为是实现少激子室温强耦合量子态的新兴量子材料之一。而等离激元纳腔因其具有突破光衍射极限的光模体积,可以将光场在纳米尺度进行压缩,进而在少激子极化激元的研究方面展现了非常大的研究潜力。这其中光场的纳米局域对于该耦合体系中激子数目的压缩至关重要,如何在高精度的制备水平上,寻找新的方法进一步压缩光学模式体积,实现大的耦合强度同时减小参与的激子数量,是该领域研究的重点和难点。
许秀来教授和龚旗煌院士研究团队基于前期的工作[Nano Letters ,22,2177-2186 (2022)],在实验上通过将等离激元纳腔与一维光子晶体(1DPC)中的布洛赫表面波(BSW)相耦合,制备出了具有超小模式体积、光场定向局域的新型混合纳米腔,显著了增强纳腔与二维TMDCs材料激子的相互作用(图1a-c)。如图1d所示,当等离激元模式与1DPC中的BSW模式相互共振时,混合腔的模式体积出现了明显的压缩。
研究团队通过不断优化微纳加工技术,制备出了间隙稳定在约10 nm左右的bowtie型纳米腔,为实现超小模式体积光腔提供了坚实基础。通过调整一维光子晶体的缺陷层厚度,实现了BSW模式与等离激元间隙模式、WSe₂单层中的激子间的能量匹配。在实验中,通过调整bowtie纳腔的结构尺寸,可以对等离激元模式进行有效地调谐。如图2中的暗场散射光谱可见,布洛赫表面波的引入显著降低了等离激元模式的线宽,从而抑制了等离激元损耗,降低了强耦合的临界条件。
随后,通过将WSe2单层嵌入到混合腔的内部,实验中观察到了强耦合现象,在零失谐条件下,系统表现出186 meV的大的拉比劈裂(图3)。通过分析BSW模式与等离激元模式、BSW模式与激子以及等离激元模式与激子等的相互作用并建立合适的耦合模型,对实验数据进行拟合与分析得到耦合系统中与等离激元模式相互耦合的激子数约为8个,与目前同类型研究中的最优值相当。
同时在该工作中,单个激子贡献的耦合强度为~17.6meV,约为先前同类型工作中所报道数值的两倍。这项工作为实现室温单激子强耦合领域研究提供了重要借鉴意义,推进了强耦合范畴室温腔量子电动力学的进展。
北京大学物理学院现代光学所2021级博士研究生富博文、2023级博士研究生戴文烁为论文共同第一作者,许秀来为论文的通讯作者。上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京大学长三角光电科学研究院的支持。