中国人民大学物理学院及合作团队在分子铁电莫特绝缘体研究取得重要进展
近日,中国人民大学物理学院程志海教授课题组与东南大学游雨蒙教授、熊仁根院士团队以及董帅教授课题组合作,制备研究了首个兼具铁电性与莫特绝缘体特性的二维有机-无机铁电层状材料(C7H14N)3V12O30。该材料在234.4 K温度下发生铁电相变,并伴随导电性突变三个数量级,揭示了铁电性与强关联电子效应的协同作用机制。这项研究大大扩展了铁电材料的应用范围,并为研究强相关的电子系统提供了理想的平台。相关研究成果以“The First Molecular Ferroelectric Mott Insulator”为题,于2025年1月21日在线发表在《Advanced Materials》(DOI:10.1002/adma.202414560)上。
分子铁电材料可作为实现铁电性莫特绝缘子的理想平台。莫特绝缘体因强电子关联作用呈现独特的金属-绝缘体相变,是高温超导、量子自旋液体等研究的核心体系。传统铁电材料多基于无机钙钛矿结构,其电子特性调控受限。而分子铁电材料因有机组分的结构柔性,可突破对称性限制,但此前尚未实现莫特绝缘体特性。文章通过水热法合成层状钒氧框架材料(C7H14N)3V12O30,其有机阳离子(奎宁环)在相变中从无序转为有序,诱导铁电极化;同时钒离子的3d轨道电子强关联效应导致莫特绝缘态,首次将两类特性融合于同一体系。

实验表明,材料在相变温度(234.4 K)附近电导率骤降三个数量级,同时介电常数跃升百倍。通过压电力显微镜(PFM),团队观测到可逆的电极化翻转,证实铁电性源于有机阳离子的有序化排列。密度泛函理论计算进一步揭示,低温相中钒离子形成电荷密度波(CDW),打开约0.34 eV的莫特带隙,而高温相因电子离域呈现金属性。这种“铁电序调控电子关联”的机制为多功能器件设计提供了新思路。
该材料在室温下表现出优异的湿度稳定性,克服了传统分子铁电材料的缺陷。其铁电性与导电性的强耦合特性,可应用于非易失性存储器、低功耗逻辑器件等领域;而周期性电荷密度波诱导的局域磁场,为调控二维超导、拓扑量子态提供了新平台。这项工作不仅拓展了分子铁电材料的设计边界,更为探索强关联电子系统中的新奇物态开辟了道路。

文章利用压电力显微镜(PFM)测量(C7H14N)3V12O30晶体的局部极化行为和铁电畴的翻转过程,包括对样品初始状态的表面形貌、振幅和相位成像,以及通过施加直流偏压实现极化方向的翻转,并通过振幅的蝴蝶形曲线和相位的滞后回线定量分析极化翻转过程。通过PFM测量验证(C7H14N)3V12O30晶体的铁电性,揭示极化翻转的动力学特征,探讨微观结构与极化之间的关系,并为理论计算提供实验依据,从而为深入理解该材料的铁电机制和微观结构提供了重要支持。

目前,该研究工作发表后受到了科学界的广泛关注,被选为了纳米科学与技术网站“Nanowerk”的“Spotlight”,并发表评论“This work establishes new possibilities for developing materials that integrate multiple useful properties in unprecedented ways.”。
程志海课题组一直致力于发展先进扫描探针显微技术,并利用其在低维量子材料和表界面物理体系开展创新性研究工作,在本文中主要负责了低温条件下的压电力显微学表征方面的工作。相关研究工作得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、教育部及中国人民大学专项经费等的资金支持。
