北京量子院低维量子材料团队与合作者实现可切换的非线性光学手性调控

近日,北京量子信息科学研究院(以下简称量子院)低维量子材料团队与新加坡国立大学及上海大学合作,实现了电场、光场协同调控光学二次谐波的圆二色性2024年12月19日,相关研究成果以“Dion–Jacobson Perovskites with a Ferroelectrically Switchable Chiral Nonlinear Optical Response”为题发表在国际知名期刊《Journal of the American Chemical Society》上。

非线性光学(NLO)是光-物质相互作用的重要研究领域之一,尤其是电场调控的二次谐波产生(SHG),其在光学开关和通信中有着广泛的应用潜力。然而,能够同时实现SHG与圆二色性(CD)电场调控的材料非常稀缺,这对晶体结构和光学活性提出了严格的要求。近年来,二维有机-无机杂化钙钛矿材料由于其独特的结构特性和高效的非线性光学响应而备受关注,其中通过引入手性有机配体可以进一步增强其光学活性以及诱导产生可能的铁电极化响应,为实现电场与光场协同调控SHG-CD提供了可能。

研究团队发现,铁电手性的二维Dion-Jacobson 相有机-无机杂化钙钛矿材料 (s-(FBDA)CdCl4)表现出电场控制的二次谐波产生-圆二色性(SHG-CD),非线性多级效应示意图如图1所示。该材料中,手性氟化胺分子的引入驱动了结构手性的形成并诱导了铁电性的产生。环境稳定性测试表明,该材料在新加坡的常温环境下表现出长达两年以上的结构及铁电畴稳定性,同时该材料也展现了较高的激光阈值,这使其成为实用化的理想候选材料。在光电协同测试中,研究人员观察到了铁电场调控下的 SHG-CD 切换(如图2所示),即正偏压极化后样品的SHG信号对右旋偏振光敏感,负向偏压极化后样品的SHG信号对左旋偏振光敏感。理论计算揭示,这种现象源于铁电极化反转过程中,材料内部多极效应的重组,进而改变光学响应对圆偏振光的敏感性。

北京量子院低维量子材料团队与合作者实现可切换的非线性光学手性调控
图1. 电切换SHG-CD测试器件及非线性多极效应示意图
北京量子院低维量子材料团队与合作者实现可切换的非线性光学手性调控
图2. 样品在正负偏压极化后的线偏光和圆偏光SHG响应
北京量子院低维量子材料团队与合作者实现可切换的非线性光学手性调控
图3. 基于铁电可切换SHG-CD的加密光通信应用

进一步,基于铁电可切换SHG-CD带来的异或(XOR)逻辑操作,研究人员搭建了一个光通信实验模拟平台以展示其在先进光通信系统中的应用。如图3所示,在该系统中,激发光和二次谐波信号作为信息传输的载体,控制激发光的圆偏振状态(左旋/右旋)可在发送端对信息进行二进制编码传输,统计接收端SHG信号的强/弱(1/0)可以生成相应的二进制信息。施加的电场用以改变材料的极化状态,从而随机调整SHG的圆偏振敏感性 (SHG信号的强弱),实现了数据的动态加密和解密。

这一突破不仅能提高数据传输的带宽与安全性,还能推动光通信系统向量子通信方向发展,为光通信和非线性光学领域注入了新的活力,并展示了二维手性铁电钙钛矿在高保密光通信、光逻辑计算以及其他光子技术中的广泛应用潜力。

该工作的第一作者为新加坡国立大学博士生何伟欣、上海大学硕士生陈长江和量子院高级工程师武诗瑶,通讯作者为量子院助理研究员王洁素、新加坡国立大学教授Kian Ping Loh和上海大学高恒博士。其他重要合作者还包括量子院常凯研究员、新加坡国立大学博士后Walter P. D. Wong和吴振跃。该工作得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金等项目的支持。